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1918年1月，李大钊继章士钊后任北京大学图书馆主任。此后，他参与《新青年》的编辑工作，并于1918年年底与陈独秀等人创办《每周评论》。次年主编《晨报副刊》，传播新文化，撰写介绍俄国十月革命和马克思主义的文章，成为接受并传播马克思主义的先驱。
1919年，李大钊参与领导五四运动，发起成立少年中国学会，创办《少年中国月刊》，与胡适展开“问题与主义”的论战，发表《我的马克思主义观》，系统地介绍马克思主义学说，标志着他开始转变为一个马克思主义者。1920年，他发起和组织北京的马克思主义学说研究会和共产主义小组，并在北京大学史学系担任唯物史观研究课程。同年，任北京大学教授。1921年中国共产党成立后，李大钊负责中共北方区执行委员会工作，兼任中国劳动组合书记部北方分部书记，先后发动开滦五矿大罢工、京绥铁路工人大罢工、京汉铁路工人总同盟罢工。在中共“二大”、“三大”、“四大”上他均当选为中央委员。1922年，他受中国共产党委托，同孙中山商讨国共合作问题，并经孙中山主盟，加入国民党。1924年1月，参加中国国民党第一次全国代表大会，并当选为中央执行委员，为国共合作做出了重大贡献。1924年5月，李大钊（署名李守常）所著《史学要论》一书，由商务印书馆出版。同年6月，他任中共代表团首席代表，赴莫斯科参加共产国际第五次代表大会，并在苏联参观、讲学。1925—1926年，李大钊发动和组织北方地区人民群众响应“五卅运动”，领导北京“三·一八”群众运动。